范德瓦尔斯异质结并利用层间电荷转移进行物性调控已经成为材料物理领域的一个研究热点。但由于通常的人工异质结转移制备方法无法克服表面污染和材料尺寸较小等诸多问题，利用传统最直接的低能电子结构探测工具，如角分辨光电子能谱和扫描隧道谱对此类材料进行原位层间电荷转移非常困难。而该工作巧妙地从天然形成的范德瓦尔斯异质材料(PbSe)1.16(TiSe2)m入手，首次成功实现了对范德瓦尔斯异质材料中的层间电荷转移的详细电子结构表征。该工作发现，通过改变材料中TiSe2 的厚度可以高效地调控层间的电荷转移量，进而可以实现对系统中电声子相互作用的远超理论预期幅度的巨大调节；同时，该工作发现利用范德瓦尔斯异质结不同层之间晶格热膨胀系数的差异，通过温度改变可以对异质结的层间电荷转移进行高200%幅度的调控。这些发现可以为今后利用“层间电荷转移调控”这一有效手段研究范德瓦尔斯异质结材料提供技术基础。

　　(a)不同TiSe2层数的范德瓦尔斯异质结样品m1, m2; (b) 利用高分辨角分辨光电子能谱测量得到的低温下m1, m2低能电子结构：TiSe2层数不同导致电荷转移量的巨大差异；(c) 由于热膨胀系数的不同导致的改变温度对电荷转移量的大幅调控。