近期,中国科学院上海光学精密机械研究所空天激光技术与系统部王俊研究员团队,在衬底调控二维材料光学与载流子动力学行为的研究方面取得进展。相关研究成果以“Proximity Doping in Monolayer MoS2: Multimodal Insights into Optical Modulation and Ultrafast Carrier Dynamic”为题发表于Laser & Photonics Reviews。
衬底作为二维材料最紧密接触的支撑结构,其邻近掺杂效应可显著调控二维材料的光学特性。深入理解调控的内在机理,可为按需定制高性能光电器件提供关键手段。
研究团队利用光致发光、拉曼光谱和吸收光谱等技术证实,邻近掺杂效应导致转移在云母(Mica)、蓝宝石、FTO和ITO衬底上的单层MoS₂光学行为呈现显著差异。其荧光特性由传统激子主导转变为负电荷激子(trion)主导,如图1(a)所示。进一步地,研究人员将瞬态吸收光谱及荧光寿命成像显微镜技术相结合,说明邻近掺杂效应直接调控着MoS₂中载流子的生成与复合动力学过程,如图1(b-c)所示。具体而言,ITO衬底上的MoS₂表现出显著的载流子寿命和荧光寿命缩短。这是由于随着载流子密度增加,材料中的缺陷捕获电荷的可能性增加,被捕获的载流子能保持更长的时间,减少它们对电荷传输的贡献并增加复合的可能性,进而使载流子寿命缩短。研究人员还基于计算得到的载流子密度(Mica,2.607 × 1012 cm-2;蓝宝石, 2.038 × 1012 cm-2; F'TO, 2.433 × 1013 cm-2;ITO,1.981× 1014 cm-2),结合速率方程建立了理论模型,该模型与实验数据高度吻合如图1(c)所示,为调控机制提供了坚实的理论支撑。
这项研究深刻揭示了衬底对二维材料光电性质的调控机理,为未来设计和优化高性能二维材料光电器件开辟了新途径,具有重要的科学意义和应用前景。
图1单层MoS2在不同衬底上的 (a) 荧光特性,(b) 荧光寿命成像实验结果和 (c) 瞬态吸收实验与模型结果