近期，中国科学院上海光学精密机械研究所邵宇川研究员团队，基于二维钙钛矿微晶钝化三维钙钛矿单晶表面缺陷实现灵敏且稳定的辐射探测。相关成果以“基于二维钙钛矿微晶的表面钝化提升三维钙钛矿单晶X射线探测器性能”为题发表于《光学学报》，并选为当期的封面文章。

金属卤化物钙钛矿单晶材料因具有大载流子迁移率寿命乘积、大电阻率、高X射线衰减系数、高缺陷容忍度等优势。其中，以布里奇曼法（Bridgman）法制备的铯铅溴（CsPbBr₃）单晶被认为是新一代最具竞争力的X射线半导体探测器材料。然而，熔融生长的晶锭需要完成金刚石线切割和表面抛光处理，才能得到适合于X射线探测的钙钛矿单晶。在晶锭表面处理的过程中，单晶表面可能引入大量缺陷，降低单晶器件的X射线探测性能。因此，解决CsPbBr₃单晶因加工所产生的表面缺陷对于提升其辐射探测能力十分重要。

本研究针对CsPbBr₃单晶表面因切割抛光所产生的表面缺陷，提出了使用二维（2D）微晶进行表面钝化的界面处理方法。将经过加工处理的三维（3D） CsPbBr₃单晶浸没在苯乙基溴化胺（PEABr）前驱体酸溶液中，在单晶表面生长2D微晶，从而钝化表面缺陷，提升探测器的稳定性和探测性能。相较于以往所采用的2D钙钛矿界面钝化所形成的异质结而言，2D微晶在钝化表面缺陷的同时，并不会因为2D钙钛矿层的存在而显著限制载流子的传输，实现了钝化缺陷与性能提升的平衡。实验结果表明，采0.01 mol/L 的溶液进行钝化的 CsPbBr₃单晶探测器，其灵敏度为9.55×10⁴ μC·Gy^-1·cm^-2，探测极限低至13.8 nGy·s^-1。这种有效的钝化方法为实现高探测性能的钙钛矿X射线单晶探测器提供了具有指导性的后处理方案。

研究得到了上海市探索者计划项目支持。

原文链接

图1 不同浓度溶液钝化的 CsPbBr₃单晶SEM图像。（a）无钝化，抛光后表面；（b）0.01 mol/L 钝化；（c）0.015 mol/L 钝化。

图2 CsPbBr₃单晶X射线探测性能。 （a）灵敏度；（b）探测极限；（c）金属掩膜;（d）射线成像照片